Selanjutnya Y.B. Mangunwijaya melanjutkan studi di Jerman yaitu Sekolah Tinggi Teknik Rhein, Westfalen, Aachen Jerman dari tahun 1960-1966.
Sepulang dari Jerman, Romo Mangun bertugas sebagai pastor yang memperhatikan kaum miskin dan tinggal di paroki Salam, Magelang.
Pada tahun 1978 Romo Mangun mengikuti Fellow of Aspen Institute for Humanistic Studies, Aspen, Colorado, Amerika Serikat.
Saat remaja, Y.B. Mangunwijaya sempat bergabung sebagai prajurit BKR, TKR Divisi III, Batalyon X, Kompi Zeni 1945-1946.
Beliau bahkan ia pernah menjadi komandan Seksi TP Brigade XVII, Kompi Kedu antara tahun 1947-1948 dan ikut dalam pertempuran di Magelang, Ambarawa, dan Semarang.
Pengalaman yang tak dapat dilupakan oleh beliau adalah ketika ia menjadi sopir pengantar makanan untuk mayor Suharto, mantan Presiden RI.
Romo Mangun juga pernah menjadi dosen luar biasa di pada Jurusan Arsitektur, Fakultas Teknik, Universitas Gadjah Mada Yogyakarta pada tahun 1967-1980.
Pada saat yang sama tepatnya sejak 1968, Romo Mangun mulai aktif menulis kolom di berbagai surat kabar dan majalah.
Selepas berhenti sebagai dosen di UGM, Romo Mangun terus berkarya sebagai arsitek independent.
Dengan izin dari Uskup, Romo Mangun kemudian memutuskan tinggal dan berkarya sebagai “pekerja sosial” di lembah Kali Code, Yogyakarta sampai 1986.
Romo Mangun membangun perkampungan di bantaran Kali Code hingga karyanya diganjar Aga Khan Award pada tahun 1992.
Kemudian pada tahun 1986 hingga 1988, Romo Mangun berkarya di pantai Grigak Gunung Kidul dengan mendampingi penduduk setempat dalam program lingkungan hidup dan pengadaan air bersih.
Setelah itu Romo Mangun kembali ke Yogyakarta dan mendirikan Laboratorium Dinamika Edukasi Dasar, sebuah lembaga nirlaba yang memusatkan perhatian pada bidang pendidikan dasar terutama bagi anak-anak miskin dan terlantar.
Dalam kondisi sakit, Romo Mangun juga sempat membantu warga korban pembangunan waduk Kedung Ombo, Jawa Tengah sampai tahun 1994.
Sejak tahun 1994, atas izin dan dukungan Mendikbud Wardiman Djojonegoro, Romo Mangun merintis program pendidikan dasar eksperimental di SD Kanisius Mangunan, Kalasan.