1. Buku Kuno
Buku Kuno pertama bernama Wulang Reh yang dikarang oleh Pakubuwono IV, yang berisi tentang petunjuk menjalankan pemerintahan.
Kemudian ada pula Serat Rama karangan Pujangga Surakarta Yasadipura I, yang menceritakan tentang kisah Ramayana.
Berikutnya ada buku-buku kuno lain seperti Babad Tanah Jawi Pararaton, Kawruh Empu, Jawa Carik, dan sebagainya.
2. Manuskrip
Museum Radya Pustaka juga menyimpan sejumlah manuskrip kuno yang ditulis di media kayu dengan aksara Jawa Kuno, Sansekerta maupun Bali.
3. Pusaka Adat
Di antara pusaka yang disimpan di museum ini adalah Rajamala, yaitu patung kepala raksasa yang terbuat dari kayu.
Rajamala merupakan hasil karya Pakubuwono V ketika masih menjadi Putra Mahkota Surakarta.
Patung Rajamala sebenarnya ada dua, satu di Museum Radya Pustaka, dan satu lagi disimpan di Keraton Surakarta.
4. Benda-benda Kuno
Ada beberapa benda kuno yang disimpan di Museum Radya Pustaka ini.
Beberapa benda kuno itu antara lain keramik, beberapa jenis furnitur, hingga aksesoris pakaian kuno seperti topi, blangkon, dan sebagainya.
Di antara benda kuno yang menarik adalah kotak musik buatan Prancis yang berhiaskan bunga-bunga dan di atasnya menancap burung kecil.
Konon kotak musik ini merupakan hadiah Napoleon Bonaparte yang diberikan kepada kepada Pakubuwono IV.
Baca juga: Museum Mini Santa Maria Kota Metro, Menelisik Sejarah Penyebaran Katolik di Lampung